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捕获光激发分子中电子与原子核之间的协调舞蹈

科学家使用能源部SLAC国家加速器实验室的高速“电子照相机”,同时捕获了分子被光激发后电子和原子核的运动。这标志着超快电子衍射首次完成了这项工作,它可以将强大的电子束从材料上散射出来,以吸收微小的分子运动。

斯坦福大学化学教授,斯坦福大学普尔瑟研究所研究员托德·马丁内斯说:“在这项研究中,我们证明了通过超快电子衍射,可以在自然地解开这两个成分的同时跟踪电子和核的变化。” “这是我们第一次能够同时直接看到原子的详细位置和电子信息。”

该技术可以使研究人员更准确地了解分子的行为,同时测量作为量子化学模拟核心的电子行为的各个方面,为将来的理论和计算方法提供新的基础。该小组今天在《科学》杂志上发表了他们的发现。

骨架和胶水

在先前的研究中,SLAC的超快电子衍射仪器MeV-UED使研究人员能够在十字路口创建分子的高清 “电影”,并在环状分子响应光而破裂时发生结构变化。但是直到现在,该仪器对分子的电子变化并不敏感。

SLAC加速器理事会和斯坦福大学脉冲研究中心的科学家,主要作者杰扬·杨说:“过去,我们能够跟踪发生的原子运动。” “但是如果仔细观察,您会发现组成原子的原子核和电子也起特定的作用。原子核构成分子的骨架,而电子是将骨架保持在一起的胶。”

冻结超快动作

在这些实验中,由SLAC和斯坦福大学的研究人员领导的一个团队正在研究吡啶,吡啶属于一类环状分子,对光驱动过程至关重要,例如紫外线引起的DNA损伤和修复,光合作用和太阳能转换。由于分子几乎是瞬间吸收光,因此这些反应非常快且难以研究。像MeV-UED这样的超高速摄像机可以“冻结”飞秒或十亿分之一秒的百万分之一中发生的运动,以使研究人员可以随时跟踪变化。

首先,研究人员将激光闪光成吡啶分子气体。接下来,他们用短脉冲的高能电子轰击了激发的分子,生成了它们迅速重排的电子和原子核的快照,这些快照可以串成样本中光诱导的结构变化的定格动画。

使用以前的方法,研究人员可以观察到吡啶分子中的氮原子在被光激发时会上下弯曲。使用这种新方法,他们还能够看到同时发生的电子密度变化。蓝色气泡表示电子密度下降,而红色表示相对于未激发的吡啶则增加。图片来源:吉米·于/斯坦福大学

干净的分离

该小组发现,当电子从吡啶分子衍射而未吸收能量时产生的弹性散射信号编码有关分子核行为的信息,而当电子与分子交换能量时产生的非弹性散射信号包含有关电子变化的信息。来自这两种类型的散射的电子以不同的角度出现,使研究人员可以清楚地分离这两种信号,并直接观察分子的电子和原子核同时在做什么。

“这两个观察结果几乎都与旨在考虑所有可能的反应通道的模拟完全吻合,”合著者朱小雷说。他是该实验时在斯坦福大学的博士后。“这为我们提供了电子和核变革之间相互作用的极其清晰的视图。”

互补技术

科学家认为,这种方法将补充通过X射线衍射和其他技术(例如SLAC的直线加速器相干光源(LCLS)X射线激光器)收集的结构信息的范围,该工具能够测量化学动力学的精确细节。最短的时间尺度,如最近报道的另一种光诱导的化学反应。

“我们发现MeV-UED越来越成为一种与其他技术互补的工具,”合著者,SLAC科学家Thomas Wolf说。“我们可以在同一数据集中获得电子和核结构这一事实,将其一起测量但分开观察,这将提供新的机会,将我们学到的知识与其他实验的知识相结合。”

'一种看待事物的新方式'

将来,这种技术将使科学家能够遵循超快的光化学过程,在此过程中,电子和核变化的时机对反应的结果至关重要。

MeV-UED仪器的负责人王希杰说:“这的确为超快电子衍射研究事物开辟了新途径。” “我们一直在试图找出电子和原子核实际上是如何相互作用的,从而使这些过程如此之快。这项技术使我们能够区分出哪个先发生-电子的变化或原子核的变化。一旦得到有关这些变化如何发挥作用的完整图片,您可以开始预测和控制光化学反应。”

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