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由造币元素制成的亚纳米颗粒催化剂作为有效催化剂

由于纳米粒子尺寸小,因此在医学到电子学等领域都有着广泛的应用。它们的小尺寸使它们具有高反应性和半导电性质,这在块态中是找不到的。亚纳米粒子(SNP)的直径非常小,约为1 nm,使其比纳米粒子还要小。SNP的几乎所有原子均可用并暴露于反应中,因此,SNP有望具有超越纳米粒子特性的非凡功能,尤其是作为工业反应的催化剂。然而,制备SNP需要在亚纳米尺度上精细控制每个颗粒的大小和组成,这使得几乎不可能应用常规生产方法。

为了克服这个问题,东京工业大学的研究人员由冢本孝正博士和山本贵久教授领导,此前开发了原子杂交方法(AHM),该方法超越了先前的SNP合成试验。使用这种技术,可以使用称为苯基偶氮甲碱树枝状大分子的“大分子模板”精确控制和不同地设计SNP的大小和组成。与NP催化剂相比,这提高了它们的催化活性。

现在,在发表于Angewandte Chemie国际版的最新研究中,该团队将研究进一步向前迈进了一步,并研究了通过AHM获得的合金SNP的化学反应性。“我们创建了单金属,双金属和三金属SNP(分别包含一种,两种和三种金属的组合),它们均由造币金属元素(铜,银和金)组成,并分别进行了测试以查看他们每个人都是催化剂。”冢本博士说。在烯烃,由氢和碳组成的具有广泛工业用途的化合物的氧化反应中测试了它们的催化活性。

由具有单独作用的金属组成的合金SNP催化从烃中选择性生成氢过氧化物(a)。图片来源:东京工业大学

与相应的纳米颗粒不同,发现所产生的SNP稳定且更有效。而且,与常规催化剂直接相反,即使在较温和的条件下,SNPs仍显示出高催化性能。单金属,双金属和三金属单核苷酸多态性表明形成了不同的产物,金属的这种杂化或组合似乎显示出更高的周转频率(TOF)。三金属组合“ Au 4 Ag 8 Cu 16 ”显示出最高的TOF,因为每种金属元素都发挥着独特的作用,并且这些作用协同作用,有助于提高反应活性。

此外,SNP选择性地产生了氢过氧化物,该氢过氧化物是一种高能量化合物,由于不稳定而无法正常获得(见图2)。SNP催化剂中没有高温和高压的温和反应通过抑制氢过氧化物的分解而稳定地形成。

两种作用的协调机制增强了催化活性:结构的小型化和金属的杂化(b)。图片来源:东京工业大学

当被问及这些发现的相关性时,山本教授说:“我们有史以来第一次证明,在极其温和的条件下,使用量子尺寸范围内的金属颗粒可以催化烯烃加氢过氧化反应。在合金体系中,反应活性得到了显着改善。特别是对于三金属组合,以前没有研究过。”

研究小组强调,由于结构的极度微型化和不同元素的混杂,造币金属即使在温和条件下也具有足够高的反应活性以催化氧化。这些发现将证明是从多种元素中发现创新的亚纳米材料的开创性钥匙,并且可以解决未来几年的能源危机和环境问题。

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